Dataspecialist Edoardo Spadetto ontwikkelde nauwkeurige computationele methoden voor het berekenen van correlatie-energieën in moleculen en periodieke materialen. De grootste uitdaging was de exponentiële schaalvergroting van kwantumberekeningen met de systeemgrootte. Hij implementeerde Møller-Plesset-perturbatietheorie (MP2) en Random Phase Approximation (RPA) met behulp van numerieke atoomorbitalen in de AMS-BAND software. De motivatie was om nauwkeurige voorspellingen van materiaaleigenschappen en moleculaire interacties mogelijk te maken, in het bijzonder van der Waals-krachten en oppervlaktechemie, die cruciaal zijn voor heterogene katalyse, medicijnontwerp en materiaaltechnologie. Hij ontwikkelde stabilisatietechnieken met behulp van projectormethoden, breidde pair atomic density fitting uit naar periodieke systemen en implementeerde efficiënte periodieke Hartree-Fock-berekeningen om deze methoden computationeel haalbaar te maken voor grote systemen.
Spadetto toont aan dat nauwkeurige kwantumchemische berekeningen kunnen worden uitgevoerd op grote moleculen en materialen met behulp van efficiënte benaderingsmethoden. Pair atomic density fitting met projectormethoden voorkomt numerieke instabiliteiten terwijl de chemische nauwkeurigheid behouden blijft. Voor periodieke materialen implementeerde hij RPA-correlatie-energieberekeningen met behulp van nieuwe dempingstechnieken die de convergentie stabiliseren, wat nauwkeurige voorspellingen van roosterconstanten en oppervlakte-interacties mogelijk maakt. Hij valideerde de methoden aan de hand van benchmarks van kleine moleculen tot kristallijne materialen en vertonen sterke overeenstemming met de literatuur. Belangrijk is dat deze methoden van der Waals-interacties en correlatie-effecten vastleggen die door eenvoudigere dichtheidsfunctionaaltheorie worden gemist, waardoor studies van realistische katalytische oppervlakken en materiaalkontacten mogelijk worden.
Spadetto’s onderzoek maakt nauwkeurigere simulaties mogelijk voor het ontwerpen van materialen en het begrijpen van oppervlakreacties, wat cruciaal is voor de ontwikkeling van betere industriële katalysatoren. Zo helpt het nauwkeurig modelleren van interacties tussen moleculen en metaaloxidesubstraten bij het ontwerpen van efficiënte katalysatoren of verbeterde chemische productieprocessen. De farmaceutische industrie profiteert van betere voorspellingen van interacties tussen geneesmiddelen en moleculen. Materiaalwetenschappers kunnen verbeterde batterijen, zonnecellen en elektronische apparaten ontwerpen. Implementatie in de veelgebruikte AMS-software maakt deze methoden wereldwijd toegankelijk voor onderzoekers. De methoden zijn bijzonder waardevol voor organische elektronica en materialen waar van der Waals-krachten dominant zijn.
Meer informatie over het proefschrift